劍橋大學(xué) | 研究人員揭示了零碳燃料合成中的復(fù)雜反應(yīng)途徑
指南者留學(xué)
2023-01-25 10:23:21
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<p>當(dāng)eCO2EP:化學(xué)儲能技術(shù)項目于2018年啟動時,其目標(biāo)是開發(fā)將工業(yè)過程中排放的二氧化碳轉(zhuǎn)化為有用化合物的方法,這一過程被稱為電化學(xué)二氧化碳還原(eCO2R)。</p>
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<p>雖然eCO2R并不是一項新技術(shù),但挑戰(zhàn)一直是無法控制最終產(chǎn)品?,F(xiàn)在,來自劍橋大學(xué)的研究人員概述了碳同位素如何用于在這一過程中追蹤中間產(chǎn)物,這將使科學(xué)家能夠創(chuàng)造出更具選擇性的催化劑,控制產(chǎn)品的選擇性,并促進(jìn)eCO2R作為低碳經(jīng)濟(jì)中更有前途的化學(xué)品和燃料生產(chǎn)方法。他們的研究結(jié)果發(fā)表在《自然催化》雜志上。</p>
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<p>該項目由劍橋大學(xué)新加坡高級研究和教育中心(CARES Ltd)的Alexei Lapkin教授和新加坡伯克利教育研究聯(lián)盟(BEARS Ltd)的Joel Ager教授領(lǐng)導(dǎo)。這兩個組織都是新加坡國家研究基金會資助的卓越研究和技術(shù)企業(yè)校園(CREATE)的一部分。</p>
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<p>20世紀(jì)50年代,加州大學(xué)伯克利分校的梅爾文·加爾文(Melvin Calvin)確定了自然界在光合作用中固定二氧化碳的基本步驟。</p>
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<p>加爾文和他的同事們使用一種放射性形式的碳作為示蹤劑,來了解中間體在現(xiàn)在以他的名字命名的循環(huán)中出現(xiàn)的順序,這項工作為他贏得了1961年的諾貝爾化學(xué)獎。</p>
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<p>eCO2EP小組發(fā)現(xiàn),有了足夠靈敏的質(zhì)譜儀,他們就可以利用碳的兩種穩(wěn)定同位素碳12和碳13在反應(yīng)速率上的微小差異來進(jìn)行類似的分析。</p>
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<p>首先,在工業(yè)條件下運行的原型反應(yīng)器產(chǎn)生了甲醇和乙烯等產(chǎn)品的混合物。為了在操作條件改變時實時檢測主要和次要產(chǎn)物,使用了高靈敏度質(zhì)譜法。</p>
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<p>由于高靈敏度質(zhì)譜法在生物和大氣科學(xué)中更常用,聯(lián)合作者米哈伊爾·科瓦列夫博士和任杭娟博士將該技術(shù)應(yīng)用于他們的原型系統(tǒng)。他們開發(fā)了一種直接采樣反應(yīng)環(huán)境的方法,具有高靈敏度和時間響應(yīng)。</p>
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<p>研究人員利用碳-12和碳-13反應(yīng)速率的差異來對一種產(chǎn)品(如乙醇)及其具有相同途徑的主要中間體進(jìn)行分組,從而推斷出化學(xué)網(wǎng)絡(luò)中的關(guān)鍵關(guān)系。</p>
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<p>研究人員發(fā)現(xiàn),小型反應(yīng)堆與大型反應(yīng)堆的工作機(jī)制存在重大差異,這一發(fā)現(xiàn)將使他們能夠更好地控制產(chǎn)品的選擇性。</p>
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<p>研究小組還發(fā)現(xiàn),該反應(yīng)使用的較重的碳13同位素比碳12少。這種使用上的差異比在自然光合作用中觀察到的要大5倍,在自然光合作用中,碳13的固定速度比碳12的固定速度要慢。這鼓舞了阿格教授的實驗室的努力,以更好地理解這種巨大的和意想不到的效應(yīng)的基礎(chǔ)物理和化學(xué)起源。該公司還提交了一項國際專利申請。</p>
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<p>拉普金說:“CREATE校園內(nèi)的項目設(shè)置讓喬爾和我創(chuàng)造了一個充滿創(chuàng)造力和雄心的環(huán)境,使研究人員能夠脫穎而出,并瞄準(zhǔn)真正復(fù)雜和有趣的問題。”“在如此復(fù)雜的反應(yīng)中監(jiān)測多種物種本身就是該團(tuán)隊的一個重大突破,但通過探索同位素富集效應(yīng)進(jìn)一步挖掘機(jī)制的能力使一切變得不同。”</p>
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<p>“這項工作需要跨學(xué)科的方法,利用劍橋和伯克利的專業(yè)知識。”Ager說。“CREATE校園提供了一個理想的環(huán)境,與一個熟練和積極的團(tuán)隊實現(xiàn)這項合作研究。”</p>
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<p>eCO2EP項目由新加坡總理辦公室國家研究基金會在其卓越研究和科技企業(yè)校園(CREATE)計劃下資助。</p>
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<p>參考:</p>
<p><br />任杭娟等,二氧化碳還原電催化的Operando質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應(yīng)飛行時間質(zhì)譜分析。《自然催化》(Nature Catalysis, 2022)。DOI: 10.1038 / s41929 - 022 - 00891 - 3。</p>
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<p>改編自CARES網(wǎng)站上的一篇報道。</p>
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<p>注:本文由院校官方新聞直譯,僅供參考,不代表指南者留學(xué)態(tài)度觀點。</p>
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